皇冠体育官网李雷教授与法国蒙彼利埃大学法国科学院欧洲膜研究所Damien Voiry教授合作,最新成果近期发表于美国化学会ACS Nano期刊(自然指数期刊,SCI一区,IF=13.709)。
全文概要:MoS2是一种性能优良的电催化分解水析氢反应(HER)催化剂。虽然前期文献报道了硫空位可促进HER在酸性电解液的催化活性,但是对于硫空位在碱性电解液中对HER催化活性影响还未知。现有文献仅仅停留在低浓度(15%)“点状”硫空位的报道,对于高浓度硫空位以及随之形成的不饱和配位Mo的影响还是未知。本论文采用氢刻蚀技术,制备了高浓度(约90%,表面硫空位浓度)硫空位的二维多层MoS2,远远突破已报道的硫空位浓度(约15%)。结合系统表征,并深入分析讨论其电催化分解水析氢反应(HER)活性转化频率(TOF)等电催化性能参数与表面硫空位的定量关系。结果发现,在酸性(pH=0)和碱性(pH=13)条件下,表面硫空位对HER性能影响均可分为两个阶段:(1)表面硫空位迅速提升HER性能区域:低浓度 “点状”硫空位缺陷(表面硫空位:0-15%,S:Mo > 1.7);(2)表面硫空位缓慢提升HER性能区域:硫原子剥除引起的高浓度硫空位缺陷(表面硫空位:15-90%,S:Mo < 1.7)并随之形成的不饱和配位Mo区域。排除晶相影响,表面硫空位浓度越大,导致越好的HER活性。证实了“缺陷催化”的概念,故“Defect is perfect!”(缺陷也是完美)。
文章信息:Lei Li, Zhaodan Qin, Lucie Ries, Song Hong, Thierry Michel, Jieun Yang, Chrystelle Salameh, Mikhael Bechelany, Philippe Miele, Daniel Kaplan, Manish Chhowalla, Damien Voiry*, Role of Sulfur Vacancies and Undercoordinated Mo Regions in MoS2 Nanosheets Towards the Evolution of Hydrogen, ACS Nano, 2019, DOI:10.1021/acsnano.9b01583
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b01583